Βάζουμε το τσουρέκι σε ένα μεγάλο μπολ.
Βουτυρώνουμε καλά ένα ορθογώνιο πυρέξ με διαστάσεις περίπου 22 x 32 εκ.
Ζεσταίνουμε σε χαμηλή-μέτρια θερμοκρασία την κρέμα γάλακτος μαζί με το γάλα, 250 γραμμ. κουβερτούρα, τη ζάχαρη και το κακάο.
Ανακατεύουμε τακτικά και αποσύρουμε το σκεύος από την εστία αμέσως μόλις λιώσει η κουβερτούρα και ενωθούν όλα τα υλικά.
Περιμένουμε 10' να κρυώσει το μίγμα και προσθέτουμε σταδιακά τα αυγά. Τα ενσωματώνουμε ανακατεύοντας ζωηρά με το σύρμα.
Αδειάζουμε τη μισή ποσότητα από τη σοκολατένια κρέμα στο μπολ με το τσουρέκι. Προσθέτουμε και την υπόλοιπη ψιλοκομμένη κουβερτούρα (125 γραμμ.). Ανακατεύουμε ζωηρά με ένα κουτάλι, μέχρι να δούμε ότι η σοκολατένια κρέμα έχει απορροφηθεί από το τσουρέκι.
Μεταφέρουμε το μίγμα στο πυρέξ. Το περιχύνουμε με την υπόλοιπη σοκολατένια κρέμα.
Σκεπάζουμε το πυρέξ με αλουμινόχαρτο και το αφήνουμε εκτός ψυγείου για 1 ώρα. Εναλλακτικά, μπορούμε αν θέλουμε να ετοιμάσουμε την πουτίγκα από το προηγούμενο βράδυ, να την τοποθετήσουμε στο ψυγείο και να την ψήσουμε το επόμενο πρωί.
Προθερμαίνουμε το φούρνο μας στους 180 βαθμούς με αντιστάσεις.
Ψήνουμε τη σοκολατένια πουτίγκα σκεπασμένη με αλουμινόχαρτο για 30'.
Κατόπιν αφαιρούμε το αλουμινόχαρτο και συνεχίζουμε το ψήσιμο για 20' ακόμα.
Τη βγάζουμε από το φούρνο και περιμένουμε λίγη ώρα να κρυώσει προτού σερβίρουμε.